Synthese und Charakterisierung von Blei
Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 12531 (2023) Diesen Artikel zitieren
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Metallorganische Gerüste (MOFs) sind eine Klasse poröser Materialien, die durch robuste Bindungen zwischen organischen Liganden und Metallionen gekennzeichnet sind. Metall-organische Gerüste (MOFs) weisen bedeutende Eigenschaften wie hohe Porosität, große Oberfläche und außergewöhnliche chemische Stabilität auf, sofern die Bestandteile sorgfältig ausgewählt werden. Mithilfe der sonochemischen Methode wurde ein metallorganisches Gerüst (MOF) synthetisiert, das Blei und von 4-Aminobenzoesäure und 2-Carboxybenzaldehyd abgeleitete Liganden enthält. Die erzeugten Kristalle wurden verschiedenen Analysetechniken unterzogen, wie z. B. Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FT-IR), Pulverröntgenbeugung (PXRD), Rasterelektronenmikroskopie (SEM), energiedispersive Röntgenstrahlung (EDX), Brunauer-Emmett –Teller (BET) und thermische Analyse. Die BET-Analyse ergab Ergebnisse, die darauf hindeuteten, dass die Oberfläche 1304,27 m2 g−1 betrug. Das Gesamtporenvolumen wurde auf 2,13 cm3 g−1 mit einer durchschnittlichen Porengröße von 4,61 nm geschätzt, was sie für eine Vielzahl praktischer Anwendungen äußerst vorteilhaft macht. Die Aktivität der modifizierten Pb-MOF-Elektrode wurde für Wasserspaltungsanwendungen genutzt. Die Elektrode erreichte die Stromdichte von 50 mA cm−2 bei einer Überspannung von −0,6 V (gegen RHE) für die Wasserstoffentwicklung und 50 mA cm−2 bei einer Überspannung von 1,7 V (gegen RHE) für die Sauerstoffentwicklung.
Die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) ist ein Prozess, bei dem durch Anlegen von elektrischem Strom Wasserstoffgas aus Wasser erzeugt wird. Wasserstoff ist ein sauberer und erneuerbarer Energieträger, der für verschiedene Anwendungen wie Brennstoffzellen, Stromerzeugung und chemische Synthese genutzt werden kann1,2,3,4,5,6,7. HER verringert die Abhängigkeit von fossilen Brennstoffen, die die Hauptquellen für Treibhausgasemissionen und Luftverschmutzung sind8. Durch die Nutzung von Wasser als Rohstoff vermeidet HER die Gewinnung und den Transport fossiler Brennstoffe, die negative Auswirkungen auf Ökosysteme und die menschliche Gesundheit haben. Außerdem ermöglicht HER die Integration erneuerbarer Energiequellen wie Sonne und Wind in das Energiesystem9. Erneuerbare Energiequellen sind intermittierend und schwankend, was die Netzstabilität und Speicherung vor Herausforderungen stellt. Durch die Umwandlung überschüssigen erneuerbaren Stroms in Wasserstoff10. HER kann Angebot und Nachfrage an Strom ausgleichen und Energie für die spätere Nutzung speichern. Darüber hinaus unterstützt HER die Entwicklung einer Kreislaufwirtschaft, es kann Abwasser oder Meerwasser als Wasserquellen nutzen und so den Frischwasserverbrauch reduzieren und Abwasser aufbereiten. Darüber hinaus kann HER Kohlendioxid als Co-Reaktant zur Herstellung synthetischer Kraftstoffe oder Chemikalien verwenden und so den Kohlenstoffausstoß verringern und Mehrwertprodukte schaffen11,12. Daher ist HER eine vielversprechende Technologie, die zum Übergang zu einer kohlenstoffarmen und nachhaltigen Gesellschaft beitragen kann13.
Der elektrokatalytische Prozess gilt als wesentliche Technik, die in verschiedenen Anwendungen wie Sensoren, Brennstoffzellen, Solarzellen und Wasserspaltungsanwendungen weit verbreitet ist14,15,16,17,18,19. Eine der vielversprechenden Strategien zur Herstellung sauberen Wasserstoffkraftstoffs ist die elektrokatalytische Wasserstoffentwicklung (EHE), bei der Wassermoleküle mithilfe von elektrischem Strom in Wasserstoff und Sauerstoff gespalten werden. Allerdings erfordert EHE effiziente und stabile Katalysatoren, die die Reaktion bei niedrigen Überspannungen und hohen Stromdichten erleichtern können20,21,22,23. Das große Interesse an metallorganischen Gerüsten (MOFs) ist auf ihre außergewöhnlichen Eigenschaften zurückzuführen, darunter eine große Oberfläche, eine einstellbare Porengröße, eine präzise Metallpositionierung und eine gut organisierte Kristallstruktur, wie in der Literatur berichtet24,25. MOF-Materialien gelten als elektrochemisch aktive Katalysatoren, die in großem Umfang in elektrochemischen Anwendungen wie Brennstoffzellen, Li-Batterien26,27,28, Superkondensatoren29,30,31 und der Wasserspaltung32,33 eingesetzt werden. Dies steht im Einklang mit früheren Studien34,35,36. Es wurde berichtet, dass die Verwendung von MOF als Substrat für die Harnstoff-Elektrooxidation bei der Harnstoffentfernung wirksam ist. Dies wird auf die große Oberfläche des Substrats, die Fülle an Adsorptionsstellen, die gute Ladungsübertragungskapazität und die bemerkenswerte Kristallinität zurückgeführt, wie in früheren Studien dokumentiert37,38,39,40.
Die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) ist ein entscheidender Prozess in verschiedenen Geräten wie wiederaufladbaren Metall-Luft-Batterien, Wasserelektrolysesystemen und Solarbrennstoffgeräten, da sie aufgrund ihrer übermäßig hohen Überpotentiale als limitierender Faktor fungiert.
Die Elektrokatalyse für die Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) ist im Bereich der fortschrittlichen Technologien von großer Bedeutung, da sie als entscheidender Faktor für die Steigerung der Effizienz der Gasentwicklung dient. Infolgedessen wurde eine Vielzahl neuartiger Elektrokatalysatoren entwickelt, um diesen Prozess weiter zu verbessern. Beträchtliche Ressourcen wurden für die Suche nach effizienten Elektrokatalysatoren aufgewendet, was die Entwicklung neuartiger Methoden zur Untersuchung von Materialeigenschaften und den zugrunde liegenden Mechanismen der Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER)41 anregte. Aktuelles Wissen dient nicht nur als Grundlage für das Verständnis der Funktionsweise des OER-Mechanismus, sondern beleuchtet auch die wesentlichen Faktoren, die zur Wirksamkeit eines Elektrokatalysators beitragen, wie zahlreiche Forschungsuntersuchungen belegen42,43.
Die Optimierung der Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) und der Sauerstoffentwicklung (OER) gilt als entscheidend für die Erzeugung von Wasserstoff, den Prozess der Wasserspaltung und die Funktion von Metall-Luft-Batterien. In den letzten zehn Jahren haben Forscher das Potenzial unedler Elektrokatalysatoren erforscht, die Übergangsmetalle wie Nickel, Kobalt und Kupfer sowie deren jeweilige Oxide zur Wasserspaltung nutzen. Dies wurde in verschiedenen Studien dokumentiert41,42,43,44. Einer der möglichen Kandidaten ist Blei (Pb), ein weit verbreitetes und kostengünstiges Metall mit hoher elektrischer Leitfähigkeit und chemischer Stabilität44. Pb wurde als Katalysator für verschiedene elektrochemische Reaktionen wie Kohlendioxidreduktion, Sauerstoffentwicklung und organische Oxidation45,46 verwendet. Allerdings ist seine Anwendung für EHE vergleichsweise wenig erforscht. Pb-MOF für die elektrokatalytische Wasserstoffentwicklung ist ein neuartiges Material, das aufgrund seiner potenziellen Anwendung in der sauberen Energieerzeugung Aufmerksamkeit erregt hat. Pb-MOF ist ein metallorganisches Gerüst, das aus Bleimetallzentren (Pb) und organischen Liganden besteht, die eine poröse Kristallstruktur bilden. Pb-MOF kann als effizienter Elektrokatalysator für die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) fungieren, bei der Wasser mithilfe von Elektrizität in Wasserstoff und Sauerstoff gespalten wird. Pb-MOF hat gegenüber herkömmlichen HER-Katalysatoren mehrere Vorteile, wie z. B. große Oberfläche, hohe Aktivität, niedrige Kosten und einstellbare Eigenschaften. Pb-MOF kann auch durch Dotierung mit anderen Metallen oder Heteroatomen modifiziert werden, um seine Leitfähigkeit, Stabilität und katalytische Leistung zu verbessern. Durch den Einbau verschiedener Liganden und Metallkomponenten in die MOF-Struktur können die katalytische Aktivität und Stabilität bleibasierter MOFs verbessert und an unterschiedliche HER-Bedingungen angepasst werden. Pb-MOF für die elektrokatalytische Wasserstoffentwicklung ist ein vielversprechendes Material, das den Weg für die Entwicklung einer nachhaltigen Wasserstoffwirtschaft ebnen könnte. Hier haben wir mithilfe der ultraschallunterstützten Methode ein neuartiges Pb-MOF-Komposit hergestellt. Anschließend wird der modifizierte Verbundwerkstoff zur Wasserspaltung durch elektrochemische Ansätze verwendet.
Durch die Kombination einer gesättigten ethanolischen Lösung von Phthalaldehydsäure (5 g) mit einer anderen gesättigten ethanolischen Lösung entstand der zuvor hergestellte Schiff-Base-Ligand (H2L) (siehe Abb. 1).
Herstellung des H2L-Schiff-Base-Liganden.
Im Verhältnis 1:1 4-Aminobenzoesäure (5,47 g). Das Amin wurde mit der Aldehydlösung gemischt, bevor es 5–7 Stunden lang unter Rückfluss erhitzt wurde. Der resultierende Ligand wurde filtriert und das Filtrat wiederholt mit kaltem Ethanol gewaschen, bis es transparent war. Der feste Ligand wurde über wasserfreiem Calciumchlorid in einem Exsikkator getrocknet. Abbildung 1 zeigt, dass die Ausbeute bei 87 Prozent lag.
Der Schiff-Base-Ligand, bezeichnet als H2L und mit einer molaren Menge von 1 g und 3,7 mmol, wurde in 50 ml absolutem Ethanol solubilisiert. Eine Lösung von Bleiacetat-Dihydrat (0,7 g, 1,85 mmol) wurde durch Auflösen in 30 ml Ethanol hergestellt. Das Molverhältnis von Bleiacetat-Dihydrat zu H2L beträgt 1:2. Die beiden Lösungen wurden vermischt und anschließend in einen Behälter gegeben, der in ein Wasserbad getaucht war. Die Mischung wurde dann einer Ultraschallbehandlung für eine Dauer von 60–75 Minuten mit einer Frequenz von 40 kHz und abwechselnden Aktivierungs- und Deaktivierungsintervallen von 1 Sekunde unterzogen. Das Experiment hielt eine konstante Ultraschallleistung von 60 Watt aufrecht. Nach Ablauf der erforderlichen Reaktionszeit wurde das Produkt einer Ultraschallbestrahlung unterzogen und anschließend durch Zentrifugation isoliert. Der resultierende Niederschlag wurde einem gründlichen Waschprozess mit 50 ml Wasser und 10 ml Ethanol unterzogen, der dreimal wiederholt wurde. Abschließend wurde der Niederschlag 12 Stunden lang bei einer Temperatur von 130 °C getrocknet. Anschließend wurde das Produkt unter Umgebungsbedingungen auf Raumtemperatur abgekühlt. Schematische Darstellung der Herstellung von Pb-MOF, dargestellt in Abb. 2.
Herstellung von MOF auf Pb-Basis.
Die Synthese eines bereits vorhandenen Liganden wurde durchgeführt, um als organischer Linker bei der Bildung von Metall-organischen Gerüsten (MOFs) zu dienen47. Der als H2L bezeichnete Ligand wurde durch den Kondensationsprozess zwischen 4-Aminobenzoesäure und 2-Carboxybenzaldehyd synthetisiert. Die angewandte einfache Methode ergab einen weißen Liganden, nämlich 2-(((4-Carboxyphenyl)imino)methyl)benzoesäure. Die Ergebnisse der Elementaranalyse für Kohlenstoff, Wasserstoff und Stickstoff ergaben Prozentsätze von 67,10 % (berechneter Wert = 66,91 %), 5,36 % (berechneter Wert = 5,20 %) bzw. 4,20 % (berechneter Wert = 4,12 %).
Die Ergebnisse stimmten mit den Berechnungen überein, die aus der vorgeschriebenen Gleichung (C15H11NO4) abgeleitet wurden, und der erzeugte Schiff-Base-Ligand wies einen deutlichen Schmelzpunkt von 270 °C auf, was seine Reinheit bestätigte. Wie in Abb. S1 gezeigt, zeigte die IR-Spektrumanalyse des ungebundenen Liganden (H2L) das Fehlen von NH2-Banden von 4-Aminobenzoesäure und das Auftreten einer frischen v(CH=N)-Azomethinbande bei 1601 cm−1, as berichtet in Referenz48. Die Streckungsbanden von νasym(COO–) und νsym(COO–) wurden bei 1468 cm−1 bzw. 1321 cm−1 beobachtet, wie in Referenz21 berichtet. Wie in Abb. S2 gezeigt, zeigte das 1H-NMR-Spektrum des Liganden ein Singulettsignal bei 5,8 ppm für HC=N mit einem einzelnen Wasserstoffatom, ein Singulettsignal bei 12,3 ppm für Carboxylprotonen mit zwei Wasserstoffatomen und mehrere Signale bei 6,5 ppm –7,9 ppm-Bereich, der den aromatischen Protonen des Liganden entsprach. Das Massenspektrum des untersuchten Schiff-Base-Liganden war hauptsächlich durch Molekülionenpeaks mittlerer bis einigermaßen hoher Intensität gekennzeichnet. Basierend auf den Ergebnissen der Elementaruntersuchungen wurde beobachtet, dass das Massenspektrum des Schiff-Base-Liganden einen deutlichen Ausgangspeak bei m/z = 269,07 amu aufwies, was mit der Atommasse des Ligandenanteils C15H11NO4 von 269,25 amu übereinstimmt. Die Peaks mit Werten von 65, 74, 77,01, 80,99, 90, 105 und 133,04 amu können bestimmten Segmenten des Schiff-Base-Liganden zugeordnet werden. Der synthetisierte Schiff-Base-Ligand zeigte thermische Stabilität und besaß eine Reihe von Atomen, die als Donoren für Stickstoff und Sauerstoff fungierten. Darüber hinaus war der Ligand in Lösungsmitteln wie Ethanol, DMF und DMSO löslich und hatte eine weiße Farbe.
Die im Bereich von 3435–2918 cm−1 beobachtete Absorptionsbande mit hoher Intensität wird den O-H-Schwingungen von Wassermolekülen zugeschrieben, die in der Kristallstruktur vorhanden sind, wie in Referenz 4 berichtet. Wie in Abb. 3 gezeigt, zeigte das Fourier-Transform-Infrarot-Spektrum (FTIR) des Pb-MOF die Entstehung robuster Banden bei 1394 und 1602 cm−1, die auf die symmetrischen und asymmetrischen Streckungsmoden der koordinierten (–) zurückzuführen sind. COO)-Gruppe. Die Beobachtung legt nahe, dass die Carboxylgruppe (–COOH) von H2L an der Koordination mit Blei beteiligt ist. Die Carboxylatgruppe weist im Pb-MOF eine zweizähnige Chelatkoordination auf, da ihr Δv(COO) (Δν = νas(COO) − νs(COO)) größer ist als der des H2L-Liganden. Der beobachtete Unterschied in der antisymmetrischen und symmetrischen Carbonylstreckfrequenz Δν für Pb-MOF betrug 247 (Δν = 1602 − 1394 = 208) und ist damit deutlich größer als der von H2L (Δν = 1468–1321 = 147). Dies weist darauf hin, dass die Carboxylateinheiten im Leit-MOF in einem chelatbildenden zweizähnigen Modus koordinieren. Ein neuartiger Peak, der die Pb-O-Bindung bezeichnet, wurde bei 539 cm−1 im untersuchten metallorganischen Gerüst festgestellt2.
IR-Spektren von Pb-MOF.
Die Röntgenbeugungstechnik (XRD) ist äußerst wertvoll für die Bereitstellung von Daten zur Struktur, durchschnittlichen Korngröße, Kristallinität und anderen Strukturparametern. Das Röntgenpulverbeugungsmuster des synthetisierten Pb-MOF zeigte einen hohen Grad an struktureller Kristallinität, wie in der beigefügten Abbildung dargestellt. Die im Pb-MOF-Material beobachteten Beugungspeaks sind bei 9,9°, 10,6°, 10,8°, 14,2°, 18,6°, 19,8°, 22,6°, 26,6° und 27,4° indiziert. (Abb. 4) Das Röntgenbild Das in dieser Studie erhaltene Beugungsmuster (XRD) des Pb-basierten metallorganischen Gerüsts (MOF) stimmt mit den Ergebnissen früherer Untersuchungen überein . Zusätzlich chemische Struktur des Pb-MOF nach Stabilitätstest für 5 Stunden Gasproduktion. Somit veränderte sich die chemische Struktur, sodass beobachtet wurde, dass PbO anstelle von Pb-MOF erzeugt wurde. Schwere charakteristische Peaks werden bei 2θ beobachtet, die 18°, 29°, 31°, 36°, 49°, 54° entsprechen. 60° gemäß Referenzkarte JCPDS-Karte 01-078-166551,52 (siehe Abb. S3). Allerdings veränderte sich die MOF-Struktur zu entsprechenden Oxiden mit höheren Oxidationsstufen. Verschiedene Oxidationsstufen von Blei hingegen erhöhen die Fähigkeit der Materialien zur Anwendung bei der Wasserspaltung. Die Umwandlung der Hybridmaterialien oder metallorganischen Materialien durch den Katalyseprozess wurde in der Literatur ausführlich untersucht, um Erklärungen für die Strukturstabilität zu finden53. Die chemische Struktur des hergestellten Pb-MOF wurde schließlich wie in Abb. S4 dargestellt abgeschätzt.
Pulverröntgenbeugungsmuster für (a) synthetisiertes Pb-MOF.
Die Oberfläche und Porosität des synthetischen Pb-MOF wurde volumetrisch mithilfe der N2-Adsorption gemessen. Standardmäßige N2-Adsorptions-Desorptionstests wurden bei 77 K durchgeführt, um die Oberfläche, das Porenvolumen und die Porenstruktur von Pb-MOF zu untersuchen, wie in Abb. 5 dargestellt. Eine Typ-IV-Isotherme, die typisch für mesoporöse Materialien ist, wurde in Pb-MOF beobachtet. Es wurde ermittelt, dass die BET-Oberfläche 1304,27 m2 g1 betrug. Bei einer durchschnittlichen Porengröße von 4,61 nm wurde ein Gesamtporenvolumen von 2,13 cm3 g1 berechnet.
Adsorptions-Desorptions-Isotherme für synthetisiertes Pb-MOF.
Aussehen, Größe und Struktur des sonochemisch hergestellten Pb-MOF wurden mittels Rasterelektronenmikroskopie (REM) untersucht. Es zeigt, dass die durch Ultraschallbestrahlung erzeugte Partikelgröße geringer ist als die, die durch den Solvothermalsynthese-Ansatz erzeugt wird3. REM-Bilder des erzeugten Pb-MOF sind in Abb. 6a dargestellt. Die Ergebnisse zeigten, dass stäbchenförmige Nanopartikel im Bereich von 53–83 nm erfolgreich hergestellt werden konnten. Darüber hinaus wurde die Bestätigung der Pb-MOF-Herstellung durch einen Vergleich mit einem unmodifizierten Liganden bestätigt (siehe Abb. 6b).
SEM-Bilder von synthetisiertem (a) Pb-MOF, (b) Ligand.
Die Analyse der energiedispersiven Röntgenspektroskopie (EDX) ist eine entscheidende Technik, die die Bestimmung der Elementzusammensetzung einer bestimmten Probe ermöglicht. Darüber hinaus wird es verwendet, um die horizontale Verteilung chemischer Bestandteile innerhalb der abgebildeten Region kartographisch darzustellen. Das EDX-Spektrum des hergestellten Pb-MOF Abb. 7 bestätigte die Existenz von Blei (Pb), Sauerstoff (O) und Kohlenstoff (C). Die prozentuale Zusammensetzung der im Pb-MOF vorhandenen Komponenten wurde in der Reihenfolge C>Pb>O bestimmt. Die Identifizierung von Elementen im EDX-Spektrum lässt auf eine erfolgreiche Synthese des Pb-basierten MOF schließen, wobei diese Elemente möglicherweise als aktive Stellen auf der Oberfläche der resultierenden Adsorbentien dienen.
EDX-Spektrum von Pb-MOF.
Der Prozess der thermischen Zersetzung des Verbundmaterials aus Bleimetall-organischem Gerüst (MOF) wurde mithilfe der thermogravimetrischen Analyse (TGA) untersucht (siehe Abb. 8). Die Verbindung zeigte drei signifikante thermische Übergänge. In der Anfangsphase können etwa 13,146 % des Gewichtsverlusts auf die Beseitigung restlicher Wassermoleküle und Ethanollösungsmittel in der Pore sowie auf die Entfernung restlicher, nicht umgesetzter Kohlenstoffmaterialien zurückgeführt werden. Dies geschieht durch Verflüchtigung bei Temperaturen zwischen 25 und 290 °C. In der darauffolgenden Phase kommt es im Temperaturbereich von 290–340 °C zu einer nachhaltigen Massenreduzierung von ca. 8,192 %. Dieser Schritt beinhaltet die Eliminierung koordinierter Wassermoleküle aus dem Pb-MOF, was zur Bildung neuer aktiver Zentren führt. Im dritten Schritt wurde beobachtet, dass die Pb-MOF-Probe im Temperaturbereich von 340,95–623,04 °C eine Gewichtsreduzierung von etwa 54,3 % erfuhr.
TGA der Pb-MOF-Probe.
Die elektrochemische Aktivität der modifizierten Elektrode wurde in alkalischem Medium (1,0 M NaOH) mithilfe der Cyclovoltammetrie-Technik untersucht. Zunächst wurde die modifizierte Elektrode in der Lösung aktiviert, um die elektrochemisch aktive Spezies zu erzeugen. Daher wurde der Aktivierungsschritt in alkalischem Medium im Potentialbereich von 0 bis 1,5 V (gegenüber RHE) durchgeführt. Wie in Abb. 9 dargestellt, wurden 50 CVs einer modifizierten GC/Pb-MOF-Elektrode mit einer Scanrate von 50 mV s−1 in einer Lösung von 1,0 M NaOH wiederholt. Es wurden zwei Redoxpeaks beobachtet; Der erste Oxidationspeak bei einem Potential von 0,9 V ist auf die Umwandlung von Pb2+ in Pb3+ zurückzuführen, während der 2. Oxidationspeak bei einem Potential von 1,1 V auf die Umwandlung von Pb3+ in Pb4+ zurückzuführen ist. Darüber hinaus wurde der Reduktionspeak bei Potentialen von 0,42 und 0,7 V (gegen RHE) beobachtet, der der Reduktion von Pb4+ zu Pb3+ bzw. Pb3+ zu Pb2+ entspricht.
CVs der modifizierten GC/Pb-MOF-Elektrode in 1,0 M NaOH.
Der Prozess der Sauerstoffentwicklung ist von größter Bedeutung bei der Umwandlung chemischer Energie in elektrische Energie in Brennstoffzellen und Batterien54. Zur Bestimmung des Mechanismus der Sauerstoffentwicklungsreaktion wurden verschiedene elektrochemische Methoden eingesetzt. Einer der vorherrschenden Wege für die elektrochemische Umwandlung von Hydroxid in molekularen Sauerstoff umfasst einen zweistufigen elektrochemischen Prozess. Der erste Schritt beinhaltet die Adsorption von Hydroxidionen auf der Elektrodenoberfläche, was zur Bildung von OHad-Spezies führt. Anschließend interagiert die adsorbierte Hydroxidgruppe mit im umgebenden Medium vorhandenen Hydroxidionen, was zur Produktion von Oads führt. Der letzte Schritt beinhaltet die Freisetzung von adsorbiertem atomarem Sauerstoff, was zur Produktion von molekularem Sauerstoff führt. Der operative Rahmen der Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER) wurde wie folgt festgelegt42:
Abbildung 10a zeigt die Sauerstoffentwicklungsreaktionen (OER), die am GC/Bleimetall-organischen Gerüst (GC/Pb-MOF) unter dem Einfluss einer 1,0 molaren Konzentration von Natriumhydroxid (NaOH) beobachtet wurden. Den Ergebnissen zufolge kann ein singulärer Oxidationspeak Pb2+- und Pb4+-Ionen zugeschrieben werden, der bei einem Potential von 0,5 bzw. 1,05 V (gegen RHE) auftritt55,56. Es wurde festgestellt, dass die beobachtete Stromdichte für OER in der Pb-MOF-Probe hoch ist. Die modifizierten Elektroden zeigten einen deutlichen Anstieg der Stromdichte, wobei der Strompeak einen Wert von 50 mA cm−2 bei einem Potential von 1,7 V (gegen RHE) für GC/Pb-MOF erreichte. Abbildung 10b zeigt ein Tafeldiagramm der GC/Pb-MOF-Elektrode für die Sauerstoffentwicklungsreaktion. Die Tafel-Steigungen für bestimmte modifizierte Oberflächen wurden bestimmt, wobei für GC/Pb-MOF ein Wert von 64,4 mV dec−1 erhalten wurde. Die Tafel-Steigung für GC/Pb-MOF erwies sich als vergleichbar mit anderen modifizierten Oberflächen für OER in alkalischem Medium wie NiCo-Nanoblättern (41 mV dec−1)57, GC/LiCoO2 (48 mV dec−1)58 und GC/NiFe2O4 (98 mV dez−1)59 bzw.
LSV von GC/Pb-MOF in 1,0 M NaOH für die Sauerstoffentwicklung, (b) Tafeldiagramm von OER über Pb-MOF.
Die Studie konzentrierte sich auf die Untersuchung von Wasserstoffentwicklungsreaktionen auf einer Oberfläche, die durch GC/Pb-MOF modifiziert wurde. Die lineare Sweep-Voltammetrie der modifizierten Elektrode in einer Lösung von 1,0 M NaOH ist in Abb. 11a dargestellt.
(a) LSV von GC/Pb-MOF in 1,0 M NaOH für die Wasserstoffentwicklungsreaktion, (b) Tafeldiagramm von modifiziertem GC/Pb-MOF.
Das modifizierte Pb-MOF zeigte einen deutlichen Anstieg der Stromdichte, der auf den Einbau organischer Moleküle in die Elektrokatalysatorgerüste zurückzuführen ist. Diese Modifikation führte zu einer Verbesserung sowohl der elektronischen als auch der Adsorptionseigenschaften.
Der nachfolgende mathematische Ausdruck kann die Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) in einer extrem basischen Umgebung liefern60,61:
Die Anfangsphase der Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) beinhaltet die Adsorption von Wasserstoffionen (auch als Volmer-Schritt bekannt) auf der Elektrodenoberfläche. Im darauffolgenden Schritt kommt es dann zur Verschmelzung zweier an der Oberfläche adsorbierter Wasserstoffionen, was allgemein als Tafel-Schritt bezeichnet wird. Alternativ kann es sich um die direkte Bindung zwischen einem im Medium vorhandenen hydratisierten Proton und einem an der Oberfläche adsorbierten Wasserstoffatom handeln, was als Heyrovsky-Schritt bekannt ist.
Die Bestimmung, ob der erste oder der zweite Schritt der geschwindigkeitsbestimmende Schritt für Wasserstoffentwicklungsreaktionen ist, kann durch die Nutzung der Tafel-Polarisationskurve im Kontext der linearen Sweep-Voltammetrie angenähert werden. Abbildung 11b zeigt ein Tafeldiagramm der GC/Pb-MOF-Elektrode für Wasserstoffentwicklungsreaktionen. Die Tafel-Steigungen für verschiedene modifizierte Oberflächen wurden bestimmt, wobei für GC/Pb-MOF ein Wert von 76 mV dec−1 erhalten wurde. Der bereitgestellte Tafel-Steigungswert für GC/Pb-MOF stimmte mit anderen Berichten für modifizierte Oberflächen wie Ni2Fe/N-dotiertes poröses C (83 mV dec−1)62 und NiFe-LDH/MXene/Ni-Schaum (70 mVdec−1)63 überein und Ni/NiO-Kern/Schale-Nanoblätter (43 mV dec−1)64.
Darüber hinaus wurde die Stabilität der modifizierten Elektrode gegenüber der Gasproduktion (dh OER und HER) in alkalischem Medium mithilfe der Chronoamperometrie mit konstantem Potential untersucht. Wie in Abb. 12a dargestellt, wurde die Beständigkeit der Oberfläche gegenüber der Sauerstoffentwicklung in 1,0 M KOH 5 Stunden lang bei einem Potential von 1,7 V (RHE) getestet. Der Strom nahm nach 5 Stunden um 6,5 % ab. Die Stabilität der modifizierten Elektrode gegenüber dem Wasserstoffproduktionsprozess wurde jedoch bei einem Potential von –0,6 V (gegen RHE) durchgeführt. Dadurch sank der Strom der Elektrode um 13,8 % der Ausgangswerte (siehe Abb. 12b).
Chronoamperogramm des modifizierten GC/Pb-MOF für OER und HER in alkalischem Medium.
Um die Phänomene der Wasserstoff- und Sauerstoffentwicklung in Bezug auf die modifizierten GC/Pb-MOF-Elektroden zu untersuchen, wurde die elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) eingesetzt. Das Nyquist-Diagramm für die GC/Pb-MOF-modifizierten Elektroden in einer 1,0 M NaOH-Lösung bei einem Wechselstrompotential von 1,6 V (gegen RHE) ist in Abb. 13a dargestellt. Die MOF-Blei-Probe zeigte eine halbkreisförmige Reaktion in Bezug auf die Sauerstoffentwicklungsreaktion. Der Halbkreis des Nyquist-Diagramms zeigt den Ladungsübertragungsprozess an. Die EIS-Daten zum Prozess der Sauerstoffentwicklung wurden mithilfe der NOVA-Software Anpassungsverfahren unterzogen. Der Anpassungsschaltkreis der modifizierten Elektrode wird durch zwei Widerstandskomponenten dargestellt, die sich auf den Lösungswiderstand (Rs) und den Ladungsübertragungswiderstand (Rc) beziehen. Die Beziehung zwischen dem Ladungsübertragungswiderstand (Rc) und dem Konstantphasenelement (CPE) wird hergestellt. Die Oberflächenrauheit der Pb-MOF-Schichten kann durch das Konstantphasenelement dargestellt werden. Die mit der Ladungsübertragung verbundenen Widerstände für mit GC/Pb-MOF modifizierte Elektroden betragen 106 Ω. Die Nutzung von HER durch EIS wurde in Abb. 13b gezeigt, wo ein konstantes Wechselstrompotential von –0,6 V gegenüber Ag/AgCl verwendet wurde. Das mit der modifizierten Elektrode GC/Pb-MOF erhaltene Nyquist-Diagramm zeigte ähnliche halbkreisförmige Diagramme, allerdings mit unterschiedlichen Widerstandsgrößen. Der elektrochemische Produktionsprozess kann als reines Ladungstransferphänomen betrachtet werden, wie in den Daten der elektrochemischen Impedanzspektroskopie (EIS) veranschaulicht. Das EIS-Ergebnis wurde einer Anpassung mithilfe der NOVA-Software unterzogen. Die GC/Pb-MOF-Elektrode wies eine Doppelkreiskonfiguration auf, die eine einzelne Zelle umfasste, die mit dem Lösungswiderstand verbunden war. Die besagte Zelle bestand aus einer Parallelschaltung zwischen einem Widerstand und dem CPE (siehe Einschub in Abb. 13). Darüber hinaus deutet das Vorhandensein eines Konstantphasenelements auf die Existenz einer Oberflächenheterogenität hin, die sich auf die Effizienz der Wasserstofferzeugung auswirkt. Der Ladungsübertragungswiderstand der GC/Pb-MOF-Elektrode beträgt 570 Ω. Eine hohe Elektrodenaktivität ist mit einem niedrigeren Widerstandswert verbunden. Die angepassten Parameter des EIS-Ergebnisses sind in der Tabelle aufgeführt. 1.
Nyquist-Diagramm von GC/Pb-MOF für (a) OER und (b) HER.
Die vorliegende Studie berichtet über die erfolgreiche Synthese eines bleibasierten Metall-Organischen Gerüsts (MOF) unter Verwendung der ultraschallunterstützten Solvothermaltechnik. Die synthetisierten Materialien wurden einer Charakterisierung unterzogen, um die Etablierung der MOF-Struktur zu verifizieren. Allerdings zeigte das Pb-MOF eine hohe Aktivität bei der Anwendung der Wasserspaltung. Die Elektrode erreichte die Stromdichte von 50 mA cm−2 bei einem Überpotential von −0,6 V (gegen RHE) für die Wasserstoffentwicklung und 50 mA cm−2 bei einem Potential von 1,7 V (gegen RHE) für die Sauerstoffentwicklung. Die modifizierte Elektrode auf Pb-Basis zeigte eine hohe Haltbarkeit gegenüber Wasserspaltungsanwendungen. wohingegen der Elektrodenstrom nach 5 Stunden OER und HER um 6,5 bzw. 13,8 % abnahm.
Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.
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Chemieabteilung, Fakultät für Naturwissenschaften, Universität Kairo, Gizeh, Ägypten
Ayman S. Eliwa, Mahmoud A. Hefnawy, Shymaa S. Medany, Reem G. Deghadi, Wafaa M. Hosny und Gehad G. Mohamed
Abteilung für Nanowissenschaften, Institut für Grundlagen- und angewandte Wissenschaften, Ägyptisch-Japanische Universität für Wissenschaft und Technologie, Alexandria, Ägypten
Gehad G. Mohamed
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Eliwa, AS, Hefnawy, MA, Medany, SS et al. Synthese und Charakterisierung bleibasierter Metall-organischer Gerüst-Nanonadeln für eine effektive Wasserspaltungsanwendung. Sci Rep 13, 12531 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39697-z
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Eingegangen: 29. Mai 2023
Angenommen: 29. Juli 2023
Veröffentlicht: 02. August 2023
DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39697-z
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